声子在凝聚态体系的热学、光学、电学、力学等性质中起着重要作用。比如大部分材料中声子的结构决定了其热容、热传输、电输运等行为。虽然声子是描述集体激发的准粒子，但在微观上它仍然具有局域的特征。因此固体物理中利用简单双原子链模型和最近邻近似就能够对声子结构（声子色散）给出足够合理的数学描述。但是，一直以来，测量局域的声子结构是一个挑战。通常体材料的声子色散曲线是由非弹性中子散射、非弹性X射线散射等手段测量的，但是它们基本不具备空间分辨率，无法测量局域的声子色散。针尖增强拉曼散射、红外吸收等光学方法虽然可以有效提高空间分辨率，但是由于光子的动量通常比晶体布里渊区小两个量级，因此不具有足够的动量探测范围。扫描隧道显微镜的扫描隧道谱既具有高空间分辨率、又具有大动量转移，但是不具备动量分辨率，无法在纳米尺度上得到声子的色散行为。为了探测单个纳米结构的局域声子色散，必须同时实现纳米级空间分辨率、足够的动量探测范围和动量分辨率、毫电子伏特级能量分辨率，以及极高的探测灵敏度。基于电子显微镜发展的四维电子能量损失谱技术是目前唯一能够兼顾这些方面的测量手段。
四维，指的是将二维的实空间（ｘ-ｙ）结合色散的能量、动量空间（ω-ｑ），组合得到四维数据。4D-EELS的动量探测范围可覆盖多个布里渊区，动量分辨率最高可达0.1 Å-1 ，空间分辨率最高可达亚埃，灵敏度足以探测单个亚十纳米尺寸小结构的信号。虽然由于不确定性原理，空间分辨和动量分辨无法同时达到极限，但是可以根据需要调节至最佳平衡。通过牺牲4D-EELS中的部分分辨能力，就能够进行小纳米结构中的声子色散的测量、原子分辨声子态密度的测量、表面声子极化激元的测量等。虽然本文以晶格振动激发为例来展开叙述，但是4D-EELS技术同样适用于激子测量、等离激元测量、芯电子跃迁测量等其他同时依赖实空间和动量空间的物理跃迁过程。
目前，亚埃空间分辨的球差矫正电镜越来越普及。因此，提高电镜的空间分辨率已经不再是显微学领域的最优先的发展方向。相比之下，能量分辨率的提升能够带来很多收益。可以预期，随着能量分辨率进一步发展，4D-EELS技术的高空间分辨、高动量分辨率特点将会使其在材料、物理、化学研究中发挥越来越多的作用。
更多内容请见《真空科学与技术学报》第41卷，第3期，213-224页。
DOI:10.13922/j.cnki.cjvst.202102016
引用格式：S.Huang, R.Shi, Y.Li, M.Wu, N.Li, J.Du, D.Yu, P.Gao, Recent Progress of Vibrational Electron Energy-Loss Spectroscopy in Scanning Transmission Electron Microscope, Chin. J. Vac. Sci. Tech, 41, 3, 213-224(2021)
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